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增塑和變性大豆蛋白塑料抗水性

來源：塑膠五金網(wǎng)發(fā)布時間：2015-01-20 14:41:29點擊率：

　　由于石油資源日趨枯竭和合成塑料廢棄物對生態(tài)環(huán)境造成危害，研究和開發(fā)生物降解材料日益受人關注。在可生物降解材料中，大豆蛋白質這一大豆制油后副產物，具有產量大、分布廣和可再生優(yōu)點，是獨特降解材料資源，目前，大豆蛋白質已應用于塑料、粘合劑和涂料等領域〔1~3〕。關于大豆蛋白塑料研究始于二十世紀30年代，并在90年代后又重新活躍起來〔3~4〕。

　　純大豆蛋白塑料雖具有優(yōu)良力學性能，但存在抗水性差等缺點〔5〕。通過對大豆蛋白進行交聯(lián)改性、增塑、變性處理，可使大豆蛋白塑料抗水性得以顯著改善〔6〕。在改性方法中，交聯(lián)改性缺陷是會降低塑料加工性;對于增塑改性，國內外文獻所采用增塑劑多為常見多元醇，如甘油或丙二醇等，而對甲酰胺等酰胺類增塑劑改性和相關復合增塑劑研究報道較少〔7~8〕。對于變性處理，如鹽酸胍或脲處理，國內外研究往往采用水溶液改性方法，很少采用可節(jié)約溶劑、便于加工的干法改性方法。此外，缺少對增塑和變性處理改善大豆蛋白塑料抗水性能系統(tǒng)研究。鑒于此，本試驗采用甲酰胺、甘油―甲酰胺復合增塑劑及脲、SDS(十二烷基硫酸鈉)變性劑分別對大豆蛋白進行增塑或變性處理，經模壓成型制成大豆蛋白塑料，并研究塑料吸水率和耐水性，以提高塑料抗水性。

　　1·實驗部分

　　1.1原料

　　大豆分離蛋白：山東東營萬得福植物蛋白科技有限責任公司;丙三醇(分析純)：廣州光華化學廠有限公司;甲酰胺(分析純)：廣州光華化學廠有限公司;脲(分析純)：廣州光華化學廠有限公司;十二烷基硫酸鈉(分析純)：廣州光華化學廠有限公司。

　　1.2實驗儀器與設備

　　QLB–25D/Q型模壓成型機：無錫市 橡塑機械設備廠;5566型 材料試驗機：美國Instron公司;DHG–9023A型烘箱：上海精宏實驗設備有限公司。

　　1.3大豆蛋白塑料制備

　　將甲酰胺、甘油―甲酰胺、脲或SDS與大豆蛋白和甘油增塑劑在研缽中研磨30 min后取出，用聚乙烯袋密封，然后放入冰箱冷藏室中(277 K)靜置48 h。對于甲酰胺―大豆蛋白混合物，甲酰胺質量分數(shù)為0%、10%、15%、20%、25%和30%。對于甘油與甲酰胺―大豆蛋白混合物，增塑劑總質量分數(shù)為30%，其中甲酰胺質量分數(shù)分別為0%、3%、6%、12%和18%。對于脲或SDS―大豆蛋白混合物，甘油質量分數(shù)為10%，脲和SDS質量分數(shù)均為0%、4.5%、9%、13.5%、18%和27%。

　　在混合、靜置完成后，稱1.00 g上述混合物，放入自行設計模具中，然后將模具置于已升溫至指定溫度QLB–25D/Q型模壓成型機上下板間模壓成型。成型條件為413 K、20 Mpa、6 min，得到不同改性大豆蛋白塑料制品。

　　1.4測試與表征

　　1.4.1吸水率測定

　　按照ASTM D570–81(1993)〔9〕，將大豆蛋白塑料在323 K烘24 h后取出，放入干燥器中冷卻片刻，用天平準確稱量(記為M0)。然后放入298 K水中浸泡2 h和24 h，迅速取出，用白紗布擦干塑料表面水分，再次用天平準確稱量試樣并記錄數(shù)值(分別記為M1和M3)。將浸泡24 h并稱重后塑料在323 K熱烘至恒重，然后準確稱量(記為M2)。計算公式如下：

　　W0(%)=(M1–M0)/M0

　　W1(%)=(M3–M2)/M0

　　W2(%)=(M0–M2)/M0

　　式中：W0：塑料2 h吸水率;W1：塑料24 h總吸水率;W2：塑料24 h可溶性物質損失。

　　1.4.2耐水性測定

　　根據(jù)參考文獻〔10〕，將大豆蛋白塑料產品放入盛有蒸餾水(室溫)容器中，浸泡0.5 h后取出;然后采用 材料實驗機測定干塑料(未浸泡產品)和濕塑料(浸泡0.5 h后產品)拉伸強度，拉伸速率為10 mm/s。測定出干塑料拉伸強度和濕塑料拉伸強度后，根據(jù)以下公式計算大豆蛋白塑料耐水性(R)：

　　R=σb(wet)/σb(dry)

　　上式中σb(wet)表示濕塑料拉伸強度，σb(dry)表示干塑料拉伸強度。

　　2·結果與討論

　　2.1甲酰胺含量對大豆蛋白塑料抗水性影響

　　甲酰胺含量對大豆蛋白塑料吸水率影響見表1。由表1可見，加入甲酰胺使大豆蛋白塑料2 h吸水率(W0)和24 h總吸水率(W1)降低。隨著甲酰胺含量從10%增至30%，塑料W0從164.37%降至151.02%，為0%甲酰胺增塑塑料(或純大豆蛋白塑料)0.96~0.88倍;W1從307.74%降至213.44%，為0%甲酰胺增塑塑料0.68~0.47倍。大豆蛋白質系由極性氨基酸和非極性氨基酸組成球狀蛋白質。在大豆蛋白分子中，含有許多疏水基團，如亮氨酸、異亮氨酸和纈氨酸等氨基酸殘基上側鏈基團，這些基團有一種自然趨勢，即避開水相，易于分布在蛋白質分子內部。在熱壓時，高溫、高壓促使甲酰胺從大豆蛋白表面進入大豆蛋白內部，并與大豆蛋白發(fā)生氫鍵作用和交聯(lián)，從而使大豆蛋白原有結構發(fā)生改變，形成一定組織結構。當塑料在水中浸泡時，由于甲酰胺存在，水很難擴散到大豆蛋白塑料內并與大豆蛋白極性基團發(fā)生氫鍵作用，從而使塑料溶脹受限，吸水率降低。此外，隨甲酰胺含量增加，甲酰胺增塑塑料24 h吸水率與2 h吸水率之差(W1–W0)顯著降低，是純大豆蛋白塑料0.51~0.22倍。W1–W0反映浸泡時間對大豆蛋白塑料吸水率影響，其值顯著降低表明，增加甲酰胺，塑料在較長時間內浸泡時形狀變化趨勢逐漸減小。各甲酰胺增塑大豆蛋白塑料24 h可溶性物質損失(W2)均高于0%甲酰胺增塑塑料，并隨甲酰胺含量增加，24 h可溶性物質損失增加。Mo認為甲酰胺增塑大豆蛋白塑料可溶性物質是由甲酰胺和低分子蛋白質組成〔11〕，可溶性物質損失增加是由于甲酰胺損失增加。

　　甲酰胺含量對大豆蛋白塑料耐水性影響見圖1。隨甲酰胺含量從10%增至30%，大豆蛋白塑料R值從0.19增至0.48，是0%甲酰胺增塑塑料7.31倍~18.46倍。以上結果表明，經甲酰胺增塑后，塑料耐水性得到明顯改善。在熱壓時，塑料中甲酰胺與大豆蛋白存在較強氫鍵相互作用和交聯(lián)，形成一定組織結構，同時大豆蛋白內疏水性氨基酸暴露在塑料表面。因此，當塑料在水中浸泡時，水分子很難滲透到增塑塑料內部并破壞甲酰胺與大豆蛋白相互作用，這會導致塑料濕拉伸強度增大，從而使塑料耐水性提高。由此可見，加入甲酰胺后，降低大豆蛋白塑料吸水率，提高大豆蛋白塑料耐水性，從而使大豆蛋白塑料抗水性得到改善。

　　2.2甲酰胺―甘油復合增塑改性對大豆蛋白塑料抗水性影響

　　甲酰胺―甘油復合增塑改性對大豆蛋白塑料吸水率影響見表2。各甲酰胺―甘油復合增塑大豆蛋白塑料W0和W1均低于30%甘油增塑蛋白塑料，并隨復合增塑劑中甲酰胺含量增加，塑料W0和W1降低。可見，采用甲酰胺―甘油復合增塑改性，大豆蛋白塑料抗水性得到改善。馬曉飛等證實，無論以甲酰胺中酰胺基團氧原子和甘油羥基中氧原子作為電子供體，還是以酰胺基團氫原子和甘油羥基中氫原子作為電子受體，甲酰胺氫鍵形成能力都大于甘油〔12〕。因此，隨甲酰胺―甘油復合增塑劑中甲酰胺含量增加，在熱壓時復合增塑劑會更有效進入大豆蛋白內部并與大豆蛋白發(fā)生強烈相互作用和交聯(lián)，并形成一定組織結構。這樣水分子將很難進入復合增塑塑料基體內并與蛋白發(fā)生相互作用，從而抑制塑料溶脹，所以，甲酰胺―甘油復合增塑塑料抗水性高于甘油增塑塑料。此外，隨甲酰胺含量增加，甲酰胺―甘油復合增塑塑料(W1–W0)略有下降，各復合增塑塑料24 h可溶性物質損失(W2)稍高于0%甲酰胺增塑塑料，可溶性物質系由甲酰胺和低分子蛋白質組成〔5〕，可溶性物質損失增加是由于甲酰胺損失增加。

　　甲酰胺―甘油復合增塑改性對大豆蛋白塑料耐水性影響見圖2。各甲酰胺―甘油復合增塑塑料R值均高于0%復合增塑塑料，并隨復合增塑劑中甲酰胺含量增加，R值從0.19增至0.42，分別為30%甘油增塑塑料1.1~2.5倍。以上結果表明，采用復合增塑改性處理，大豆蛋白塑料耐水性得到改善。因甲酰胺氫鍵形成能力大于甘油，所以甲酰胺―甘油復合增塑劑形成能力大于甘油。在熱壓時，塑料中復合增塑劑通過氫鍵與大豆蛋白存在較強相互作用和交聯(lián)，形成一定組織結構，因此，當塑料在水中浸泡時，水分子很難滲透到增塑塑料內部并破壞復合增塑劑與大豆蛋白相互作用，導致塑料濕拉伸強度增大，從而使塑料耐水性提高。

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